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​江南大学Small：氧空位起大作用！助力钙钛矿电催化剂高效还原硝酸盐制氨

2022-12-14 23:44420admin

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电化学硝酸盐还原制氨(NRA)为硝酸盐污染物转化为增值产品提供了一种高效、可持续的方法，也被认为是工业Haber–Bosch工艺的一种有前途的替代方案。近年来的研究表明，氧化物催化剂的氧空位可以调节中间体的吸附能量，从而影响其催化性能。与其他金属氧化物相比，钙钛矿型氧化物能使其金属阳离子以异常或混合价态存在，从而在其晶体结构中形成富氧空位。
近日， 江南大学刘天西 和 张龙生 等研究了四种不同晶体结构的钙钛矿氧化物(立方型LaCrO 3 ，正交型LaMnO 3 和LaFeO 3 ，六方型LaCoO 3 )对NRA催化活性的影响。
XPS和EPR结果显示，六方LaCoO 3 钙钛矿中的氧空位量明显高于立方LaCrO 3 钙钛矿、正交LaMnO 3 和LaFeO 3 钙钛矿，并且氧空位含量其顺序为LaCrO 3 <LaMnO 3 <LaFeO 3 <LaCoO 3 。
电化学结果表明，这些钙钛矿氧化物对NRA催化的活性趋势与氧空位趋势相一致，说明氧空位在钙钛矿氧化物对NRA催化中起着重要作用。氧空位含量最多的LaCoO 3 钙钛矿具有优异的NRA活性和稳定性，硝酸盐转化为氨的法拉第效率高达91.5%，NH 3 产率为4.18 mmol mg -1 h -1 。
密度泛函理论(DFT)计算表明，LaCoO 3 钙钛矿中的氧空位可以调节反应中间体的吸附能，大大降低*HNO 3 还原为*NO 2 的能垒。此外，LaCoO 3 上副产物(NO 2 和HNO 2 )的形成也受到热力学的抑制，从而使其具有优异的NRA性能。
这项工作表明，具有富氧空位的钙钛矿氧化物作为一类NRA催化剂在有效合成NH 3 方面具有巨大的潜力，并且这项工作提出了合理设计电催化剂的一般原则，以有效和选择性地将硝酸盐还原成高附加值的氨，同时也促进了钙钛矿氧化物催化剂及其他催化剂的基础研究。
Perovskites with Enriched Oxygen Vacancies as a Family of Electrocatalysts for Efficient Nitrate Reduction to Ammonia. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202205625

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