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​柏林工大/苏大AM：循环氢吸附/脱附策略，助力LaNi5金属间化合物高效稳定催化OER

2023-01-01 23:44330admin

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氧析出反应(OER)缓慢的动力学被认为是电化学水分解实现高效产氢的瓶颈。因此，设计高活性、经济有效、耐用的电催化剂对于加速OER动力学至关重要。
最近，基于过渡金属的金属间化合物(TM：Fe、Co、Ni、Mn)由于其低电阻率、组成可调和独特的晶体结构而受到了特别的关注。在这些金属间化合物中，TM物种会在碱性OER过程中原位转化为活性羟基氧化物，从而提高催化活性。
此外，在大多数情况下，催化剂只在表面进行了重组，从而产生了具有高导电性的独特核壳结构。
尽管在相关研究领域取得了很大进展，但目前仍急需寻找高效的新型金属间化合物以揭示它们的活性结构、了解它们的OER机制和得出它们的组成-结构-性能的关系。
近日， 柏林工业大学Prashanth W. Menezes 和 苏州大学康振辉 、 陈子亮 等开发了一种氢处理策略，使LaNi 5 能够高活性和稳定电催化析氧反应(OER)。
具体而言，研究人员通过对LaNi 5 进行多次氢吸收和解吸循环，产生重复晶格体积变化以增强晶体缺陷、晶格应变、晶粒细化和颗粒裂纹，这大大提高了金属位点的暴露率。
此外，通过一系列光谱特征，研究人员发现在OER过程中，稀土La形成La(OH) 3 粘覆在粒子表面，随后超细γ-NiOOH纳米粒子在La(OH) 3 上生成，并最终形成多孔γ-NiOOH/La(OH) 3 /LaNi 5 核壳结构。
La(OH) 3 的约束和耦合作用显著抑制了活性γ-NiOOH纳米粒子的聚合，导致γ-NiOOH纳米粒子均匀和充分地暴露在电解质。这使得催化剂具有丰富的活性位点、加速电荷转移和传质、高结构稳定性以及优化对中间体的吸附能。
因此，优化后的LaNi 5 -H-11h/NF电催化剂在100 mA cm -2 处的OER过电位仅为322 mV；其在工业级电流密度(~560 mA cm -2 )下能够连续稳定运行10天，表现出超高OER稳定性。
Reviving Oxygen Evolution Electrocatalysis of Bulk La-Ni Intermetallics via Gaseous Hydrogen Engineering. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202208337

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