推广 热搜:   甲醇  聚乳酸  生物基  绿色甲醇  浙江大学    绿氨  期刊  盐酸 

【纳米】南京大学黄硕课题组ACS Nano:工程化纳米孔实现单分子翻转的动态监测

   日期:2023-01-29     作者:admin    浏览:231    评论:0    
核心提示:自然界中许多共价结合的分子并不是一成不变的,它们的分子在不停地翻转,分子翻转可能会导致分子构型的变化。由于缺乏有利的工具

自然界中许多共价结合的分子并不是一成不变的,它们的分子在不停地翻转,分子翻转可能会导致分子构型的变化。由于缺乏有利的工具,单个分子的翻转很难被实时监测。生物纳米孔是一类单分子传感器,它具有很好的时间和空间分辨率。工程化的生物纳米孔可用作纳米反应器以监测很多动态的化学过程。当单个分子通过化学键与纳米孔连接时,分子的翻转过程很容易被纳米孔捕获,但是相关工作却鲜有报道。 
顺式二醇可以与硼酸结合形成硼酸酯,该反应广泛用于顺式二醇类物质如碳水化合物等的检测和分离。许多硼酸酯分子的翻转会引起手性构型的改变,但由于缺乏合适的方法,对该动态过程的直接观测从未被报道过。南京大学化学化工学院黄硕教授课题组原创开发了异质MspA纳米孔,并在孔道的90号位点处引入单个苯硼酸修饰实现了糖类、核苷酸和糖醇的检测 1-4 但这些工作都没有聚焦于手性硼酸酯分子的翻转。近日, 黄硕 教授课题组在此基础上开发了 91号位点修饰苯硼酸的异质MspA纳米孔(MspA-91PBA),并实现了对手性硼酸酯分子翻转的动态观测 (图1)。当顺式二醇分子与MspA-91PBA结合形成手性硼酸酯时,硼酸酯分子的翻转会引起构型变化,信号则会在两个电流水平切换;而当顺式二醇分子与MspA-91PBA结合形成非手性硼酸酯时,由于分子翻转不会引起构型变化,电流平台也维持在单一水平而没有切换现象。该团队使用多种儿茶酚及其衍生物、多巴胺、腺苷、1,2-丙二醇、( 2R,3R )-2,3-丁二醇与MspA-91PBA结合验证了该结论的普适性以及该方法的通用性。

图1. 工程化MspA纳米孔监测分子翻转(图片来源自该作者)
该团队还研究了pH对手性硼酸酯分子翻转的影响(图2)。在低pH下,手性硼酸酯分子翻转速率快,在高pH下,翻转速率慢。利用pH对分子翻转速率的调节,该团队还实现了6种卤代邻苯二酚(3-氟邻苯二酚、3-氯邻苯二酚、3-溴邻苯二酚、4-氟邻苯二酚、4-氯邻苯二酚和4-溴邻苯二酚)的区分,证明了MspA的超高分辨率。虽然该团队仅使用手性硼酸酯分子的翻转作为模型,通过对生物纳米孔的合理改造,该方法可以用于各种类型分子翻转的动态监测,并有助于相关小分子传感器的设计。

图2. pH对手性硼酸酯分子翻转的影响(图片来源自该作者)
该工作于2023年1月19日在 ACS Nano 发表相关论文,南京大学化学化工学院 黄硕 教授为该论文通讯作者。南京大学博士生 杜筱谕张善雨 为该论文共同第一作者。
原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面):
Single-Molecule Interconversion between Chiral Configurations of Boronate Esters Observed in a Nanoreactor
Xiaoyu Du, Shanyu Zhang, Liying Wang, Yuqin Wang, Pingping Fan, Wendong Jia, Panke Zhang, and Shuo Huang*
ACS Nano , 2023 , DOI: 10.1021/acsnano.2c11286
参考文献:
1.Liu, Y.; Zhang, S.; Wang, Y.; Wang, L.; Cao, Z.; Sun, W.; Fan, P.; Zhang, P.; Chen, H.-Y.; Huang, S., Nanopore Identification of Alditol Epimers and Their Application in Rapid Analysis of Alditol-Containing Drinks and Healthcare Products. J. Am. Chem. Soc . 2022 , 144 (30), 13717-13728.
2.Wang, Y.; Fan, P.; Zhang, S.; Wang, L.; Li, X.; Jia, W.; Liu, Y.; Wang, K.; Du, X.; Zhang, P., Discrimination of Ribonucleoside Mono-, Di-, and Triphosphates Using an Engineered Nanopore. ACS nano 2022 , 16 (12), 21356-21365.
3.Wang, Y.; Zhang, S.; Jia, W.; Fan, P.; Wang, L.; Li, X.; Chen, J.; Cao, Z.; Du, X.; Liu, Y., Identification of nucleoside monophosphates and their epigenetic modifications using an engineered nanopore. Nat. Nanotechnol . 2022 , 17 (9), 976-983.
4.Zhang, S.; Cao, Z.; Fan, P.; Wang, Y.; Jia, W.; Wang, L.; Wang, K.; Liu, Y.; Du, X.; Hu, C.; Zhang, P.; Chen, H.-Y.; Huang, S., A Nanopore-based Saccharide Sensor. Angew. Chem., Int. Ed . 2022 , 134 (33), e202203769.
导师介绍
黄硕
https://www.x-mol.com/university/faculty/56491
课题组链接
http://hysz.nju.edu.cn/bionano
点击“ 阅读原文 ”,查看  化学 • 材料  领域 所有收录期刊

版权申明 以上内容由网友或网络信息收集整理呈现,不代表本站立场和观点!如对内容有疑问,请联系cnmhg168@163.com,谢谢!下载内容仅供研究和学习使用,务必24小时删除。
 
打赏
 
更多>同类化工资讯
0相关评论

推荐图文
推荐化工资讯
点击排行
网站首页  |  关于我们  |  联系方式  |  使用协议  |  版权隐私  |  网站地图  |  排名推广  |  广告服务  |  积分换礼  |  RSS订阅  |  违规举报  |  鲁ICP备12015736号
Powered By DESTOON